SPI -- это 1 бит и байтовый обмен. Режимы 2 и 4 бита у этой флешки -- это не SPI, а другой интерфейс. Кроме того, сигналов CS желательно иметь более одного. Их должно быть по количеству подключаемых устройств, если не используется подключение цепью, на что годятся далеко не все устройства.
И ещё: порог у SPI -- 1/2 от напряжения питания (КМОП уровни, иначе говоря). То есть, 3,3В SPI просто напрямую совместим с 5В ТТЛ при использовании общеизвестных приёмов.